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非金属铵离子电池因其低成本、无毒和环境可持续性等优点，成为近年来极具竞争力的新型储能体系。有机电极材料因多样性和功能可调性备受关注，但通常面临活性位点密度低和NH₄⁺扩散能垒高等问题，导致电极容量不足和循环性能衰减。因此，亟待设计兼具高密度活性位点、高效NH₄⁺存储、结构稳定的有机电极材料，以全面提升铵离子电池的储能性能。

化学科学与工程学院甘礼华教授、刘明贤教授团队长期致力于高效储能材料研究并应用于新能源电池开发，课题组近期设计了多重氢键自组装有机超结构（OSs）电极材料，具有低带隙共轭平面结构和长程电子离域路径，在超低活化能下充分利用羰基/亚胺基团实现稳定的15 e^? NH₄⁺配位，刷新了全有机电池的容量与循环寿命（213 mAh g^?1/100,000次循环）。相关研究成果以“Multi-H-Bonded Self-Assembled Superstructures for Ultrahigh-Capacity and Ultralong-Life All-Organic Ammonium-Ion Batteries”为题在线发表于国际能源和环境领域权威期刊《能源与环境科学》(Energy & Environmental Science)。 

实验表征和理论计算表明，电子给体蜜勒胺受体和电子受体三聚氰酸通过氢键和π?π平面堆叠自组装形成纤维状有机超结构，展示出高密度活性位点、长程低能垒π-电子离域路径和超稳定骨架，有助于加快电子转移动力学和电极氧化还原速率。

电化学研究表明，OSs电极材料用于水系锌-有机电池时，表现出高容量（393 mAh g^?1@0.2 A g^?1）、高能量密度（313 Wh kg^?1）和优异的循环稳定性（60,000次充放电后容量保持率为85.8%）。

异位光谱研究表明，OSs电极高度稳定的氢键超结构能有效抑制活性官能团溶解，在超低活化能下充分利用羰基/亚胺基团实现稳定的两步15 e^? NH₄⁺配位。

OSs同时作为正极和负极，刷新了水系全有机铵离子电池的容量（213 mAh g^?1@0.2 A g^?1）和循环寿命（100,000次循环），为高活性低能垒有机材料设计及高性能水系电池构筑提供了新思路。

博士生刘苹萱为论文第一作者，宋子洋博士后、刘明贤教授、甘礼华教授为论文共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委、上海市科委和中国博士后科学基金会资助。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D5EE00823A